Lấy bối cảnh Hồng Kông vào năm 1962, nội dung của phim Tâm Trạng Khi Yêu xoay quanh chuyện tình cảm của Ông Chu và bà Trương, một mối quan hệ không chính thức nhưng mang lại nhiều cảm xúc đặc biệt. Ông Chu (Lương Triều Vỹ) là một biên tập viên của một tòa soạn báo, vợ ông ta cũng đi làm nhưng chẳng biết bà ta làm gì mà chỉ biết là thường làm ca đêm. Bà Trương (Trương Mạn Ngọc) thì là thư kí riêng cho ông chủ của một công ty môi giới vận tải, còn chồng bà cũng chẳng ai hay biết đang làm gì, chỉ nghe nói ông thường xuyên đi nước ngoài. Người ta chỉ gặp mặt ông Chu và bà Trương sớm tối đi về căn hộ thuê mướn của họ, còn vợ – chồng của những ông bà ấy không mấy khi có mặt ở nhà.

Do cả 2 ít gặp mặt vợ chồng xong lại sát nhà nhau, ra ngoài thường xuyên gặp nhau để lâu rồi thành quen, lúc đầu là vài câu hỏi lời chào xã giao, về sau là sự thân tình lối xóm… có thể nói phần lớn thời gian của 2 con người này là tự dành cho nhau như những người hàng xóm, những người bạn bè, họ có rất nhiều sở thích giống nhau, từ việc thích tới chung một cửa hàng phở cho tới võ thuật.

Một ngày đẹp trời, cả 2 đã thực sự sốc khi biết rằng vợ/chồng của mình đang qua lại với nhau, hóa ra đó là lý do mà bấy lâu nay bà Chu với ông Trương thường xuyên vắng mặt ở nhà. 2 con người với 2 tình cảnh giống nhau lại liên quan tới nhau cũng tự tìm đến nhau, từ đó đôi khi họ cũng dạo phố, đôi bữa đi ăn nhà hàng, có khi là cùng san sẻ một tô mì khi đói bụng, một bát chè lúc ốn đau chứa đựng đầy sự quan tâm lo lắng, họ giúp nhau mọi thứ nhưng lạ thay là họ luôn giữ khoảng cách của mình với người kia. Họ không hề muốn “giống như những người kia” mà họ chỉ thầm thương trộm nhớ, trái tim đập cùng một nhịp, cặp mắt ân cần gửi trao…